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近日，中國(guó)科學(xué)院大連化學(xué)物理研究所研究員江凌與中科院院士、大連化物所研究員楊學(xué)明團(tuán)隊(duì)，與清華大學(xué)教授李雋團(tuán)隊(duì)合作，利用自主研制的基于大連相干光源的中性團(tuán)簇紅外光譜實(shí)驗(yàn)方法，發(fā)現(xiàn)多個(gè)最小冰立方的新結(jié)構(gòu)，這些最小冰立方是由八個(gè)水分子組成的水團(tuán)簇，該研究為揭開冰的微觀結(jié)構(gòu)和形成機(jī)制提供新思路。

冰在生活中普遍存在，然而，由于冰的結(jié)晶過程迅速且難以控制，精確解析微冰結(jié)構(gòu)和形成機(jī)制仍是難題。研究水分子成長(zhǎng)為水分子團(tuán)簇、液態(tài)水和冰的過程，有利于理解冰的微觀結(jié)構(gòu)和形成機(jī)制。紅外光譜是研究物質(zhì)結(jié)構(gòu)的有效方法之一，與離子團(tuán)簇不同，中性水團(tuán)簇由于缺乏電荷、難于探測(cè)，實(shí)驗(yàn)研究少，因此，實(shí)現(xiàn)質(zhì)量選擇的中性水團(tuán)簇的紅外光譜研究是科學(xué)家的目標(biāo)。

為實(shí)現(xiàn)精準(zhǔn)探測(cè)和結(jié)構(gòu)解析中性水團(tuán)簇，近年來，江凌和楊學(xué)明團(tuán)隊(duì)在相關(guān)實(shí)驗(yàn)技術(shù)發(fā)展上取得進(jìn)展，自主研發(fā)出基于大連極紫外自由電子激光（大連相干光源）的中性團(tuán)簇紅外光譜實(shí)驗(yàn)方法，首次實(shí)現(xiàn)質(zhì)量選擇中性水團(tuán)簇的高靈敏探測(cè)及紅外光譜的研究（The Journal of Physical Chemistry Letters），發(fā)現(xiàn)最小的水滴是由五個(gè)水分子組成的水團(tuán)簇（Proc. Natl. Acad. Sci.）。該實(shí)驗(yàn)方法有利于開展各類中性團(tuán)簇紅外譜學(xué)和結(jié)構(gòu)的研究。

近日，江凌和楊學(xué)明團(tuán)隊(duì)利用自主研制的中性團(tuán)簇紅外光譜實(shí)驗(yàn)裝置，測(cè)定質(zhì)量選擇中性水分子八聚體（H2O）8的紅外光譜，呈現(xiàn)冰的光譜特征；李雋團(tuán)隊(duì)采用自編的TGMin程序，結(jié)合量子化學(xué)理論方法，計(jì)算水分子八聚體的各種穩(wěn)定結(jié)構(gòu)和紅外光譜，理論與實(shí)驗(yàn)吻合。研究表明，水分子八聚體存在5個(gè)穩(wěn)定的立方體結(jié)構(gòu)，其中3個(gè)水立方體結(jié)構(gòu)首次被實(shí)驗(yàn)觀測(cè)到。這些立方體結(jié)構(gòu)中的水分子均以三配位的方式結(jié)合在立方體的頂角，這些特殊結(jié)構(gòu)的優(yōu)異穩(wěn)定性源于大量的離域三中心二電子（3 center-2 electron）氫鍵作用。此外，冰表面存在這種三配位的水分子團(tuán)簇。該研究揭示了最小冰立方的多個(gè)新結(jié)構(gòu)，為揭開冰的微觀結(jié)構(gòu)和形成機(jī)制（尤其是速凍）提供新思路，對(duì)大氣科學(xué)和水科學(xué)等的研究具有意義。

相關(guān)研究成果發(fā)表在《自然-通訊》（Nature Communications）上。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金委“動(dòng)態(tài)化學(xué)前沿研究”科學(xué)中心項(xiàng)目、中科院戰(zhàn)略性先導(dǎo)科技專項(xiàng)（B類）“能源化學(xué)轉(zhuǎn)化的本質(zhì)與調(diào)控”、中科院國(guó)際大科學(xué)計(jì)劃培育專項(xiàng)“利用大連相干光源開展能源轉(zhuǎn)化基礎(chǔ)科學(xué)研究”、自然科學(xué)基金面上項(xiàng)目、科學(xué)挑戰(zhàn)項(xiàng)目、大連相干光源專項(xiàng)基金項(xiàng)目等的支持。

大連化物所利用大連相干光源發(fā)現(xiàn)最小冰立方新結(jié)構(gòu)