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左1：二維球面存在十二個(gè)呈二十面體排列的五度對(duì)稱(chēng)拓?fù)淙毕?；?：非洲豬瘟病毒的二十面體衣殼結(jié)構(gòu)；右1：正四面體小結(jié)晶體的三維堆積；右2：小結(jié)晶體四面體形成的三維二十面體結(jié)構(gòu)

復(fù)旦大學(xué)物理學(xué)系、應(yīng)用表面物理國(guó)家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室譚鵬課題組與日本東京大學(xué)教授Hajime Tanaka課題組合作，通過(guò)實(shí)驗(yàn)與模擬結(jié)合，首次發(fā)現(xiàn)球面拓?fù)淙毕莺颓騼?nèi)結(jié)晶過(guò)程的動(dòng)力學(xué)協(xié)同，形成核—?dú)ぁ砻鎻?fù)合結(jié)晶體的形貌控制物理機(jī)制，為小尺度自組織結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)提供了新的原理和思路。相關(guān)成果近日在線(xiàn)發(fā)表于《自然—物理》。

小尺度自組織結(jié)構(gòu)常見(jiàn)于自然界和各類(lèi)人工合成材料，如病毒、納米顆粒，以及大分子或顆粒聚集體形成的團(tuán)簇等。以簡(jiǎn)單的二維球面為例，傳統(tǒng)理論認(rèn)為其表面結(jié)構(gòu)主要由拓?fù)淙毕菘刂疲缜蛎嫔洗嬖?2個(gè)5度旋轉(zhuǎn)對(duì)稱(chēng)的點(diǎn)缺陷（如圖左1）。這一理論很好地解釋了球狀病毒蛋白殼結(jié)構(gòu)的形成，如非洲豬瘟病毒的衣殼結(jié)構(gòu)（圖左2）。然而，球形約束形成的三維結(jié)構(gòu)具有多樣性；受到結(jié)構(gòu)體的尺寸、內(nèi)在對(duì)稱(chēng)性等多因素影響，如具有正四面體特性的小晶粒也可由堆積效應(yīng)形成內(nèi)在二十面體結(jié)構(gòu)（圖右）。兩種方式如何協(xié)調(diào)控制自組織結(jié)構(gòu)體的形貌目前尚缺乏統(tǒng)一的物理機(jī)制。

為此，譚鵬課題組利用三維共聚焦熒光顯微鏡對(duì)球形液滴內(nèi)膠體粒子的自組裝動(dòng)力學(xué)進(jìn)行了三維實(shí)時(shí)原位觀測(cè)，通過(guò)控制液滴中的離子濃度，發(fā)現(xiàn)三種不同形貌的核—?dú)ぁ砻鎻?fù)合結(jié)構(gòu)，內(nèi)核分別為二十面體超結(jié)構(gòu)ICO、面心立方FCC單晶和體心立方BCC單晶，然而其表面結(jié)構(gòu)仍由拓?fù)淙毕菘刂啤?/p>

同時(shí)，研究人員通過(guò)分析三種形貌演化動(dòng)力學(xué)，發(fā)現(xiàn)球面拓?fù)淙毕莺腕w結(jié)構(gòu)內(nèi)在對(duì)稱(chēng)性的動(dòng)力學(xué)協(xié)調(diào)競(jìng)爭(zhēng)機(jī)制：在生長(zhǎng)初期由表面拓?fù)淙毕輿Q定，在生長(zhǎng)中期階段的外—內(nèi)協(xié)調(diào)決定末態(tài)形貌。研究表明小尺度自組織結(jié)構(gòu)的形貌不僅受熱力學(xué)驅(qū)使，而且受動(dòng)力學(xué)調(diào)控。

譚鵬教授表示，這為受限結(jié)構(gòu)體的形貌選擇提供了一種新的動(dòng)力學(xué)機(jī)制，對(duì)納米粒子的制備、生物自組裝過(guò)程有重要的指導(dǎo)意義。

復(fù)旦大學(xué)物理學(xué)系博士生陳妍雙為論文第一作者，譚鵬和Hajime Tanaka為論文共同通訊作者。論文的合作者還包括上海交通大學(xué)教授姚振威，研究工作得到了自然科學(xué)基金委、上海市科委和復(fù)旦大學(xué)等的支持。（黃辛）

相關(guān)論文信息：https://www.nature.com/articles/s41567-020-0991-9